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康熙五年（1666年）正月，封三等辅国将军。
康熙九年（1670年）九月，袭封和硕简亲王。
康熙十三年（1674年）九月，吴三桂、耿精忠反，分扰江西，授扬威大将军，镇守江宁（今江苏南京）。
康熙十四年（1675年）九月，又移师江西。十二月，遣兵斩贼朱三于东乡县。
康熙十五年（1676年）二月，遣兵败贼王用等于鄱阳县之沙兰粟岭。五月，奏招抚南康、吉安、饶州伪官四百五十余，兵一万五千有奇。七月，奏耿精忠部下伪都督杨益茂据金谿县，清军破其木寨，斩三千余级，复金谿。十月，遣兵赴万年县，剿贼杨彪、万胜等，破贼众於五都冯家山。十二月，奏故平南王尚可喜子尚之信在广州乞降，以所齎密疏上陈。吴三桂贼将高大杰、韩大任等攻吉安，喇布奏调绿旗兵会剿，又请敕总督运红衣大炮十具攻吉安，并从之。谕戒以勿坐守观望，因奏省会繁要，不可轻离。至是将军额楚等与韩大任战於吉安螺子山失利。康熙帝命侍郎班廸等赴吉安察状还奏，谕令戴罪图功，喇布乃亲围吉安。
康熙十六年（1677年）三月，贼夜出南门逃跑，喇布入城驻军。六月，奏招抚江西各属伪官一千九百余，兵三万七千四百有奇。又疏言韩大任等屯宁都、乐安诸处，调兵三路进剿。韩大任愿降，请为入告，诏报可。既而韩大任自宁都出扰万安、太和等县，喇布请调兵御剿，谕曰简亲王喇布自到江西未建尺寸之功，安坐会城，虚糜粮饷，迨赴吉安，以重兵围城，逆贼韩大任奔逸不能击灭，致窃据宁都。虽遣副都统布舒库等率兵前往，究未大创贼众。今韩大任自宁都窜突延及万安、泰和诸处，不能扑剿，又以兵少，具奏计喇布所辖满汉兵为数不少，一韩大任未能剪除，任其出入宜，即严加处分。念现在与贼相持姑，俟事平日，议罪。
康熙十七年（1678年）正月，护军统领哈克三等败韩大任於老虎洞，毁其营，斩六十余级，韩大任奔福建，赴康亲王爱新觉罗·杰书军降。二月，诏移师湖南，驻茶陵。八月，奏吴三桂死于衡州，诏令进师。
康熙十八年（1679年）正月，遣前锋统领希佛等进取衡州，贼帅吴国贵、夏国相等宵遁，复其城。二月，分兵复祁阳、耒阳等县及宝庆府，招降伪总兵卓英、董世兴、伪副总兵周嘉贞等。又伪将军全钺、伪总兵马隆兴、熊天章、曾大捷、姜继尚、伪侍郎范思徵等相继降。六月，疏言随征之乌拉宁古塔兵千二百余人应遵旨撤还，但新宁诸处贼未平，请暂留剿，从之。八月，疏言将军穆占复新宁，安亲王岳乐克武冈，贼窜遁，臣驻东安，遣乌拉宁古塔兵还京，令穆占驻新宁。谕严责其不追剿贼於沅州、靖州。九月，奏伪副将张朝贵等七十余人降，与偏沅巡抚张朝珍安插。诏进定广西，驻桂林。
康熙十九年（1680年）正月，奏昭义将军伯马承荫标下粮匮兵噪，拨饷给乃定。又言马承荫奉旨设五营会剿云贵，今请自募兵七千增立援剿二营，上以将军标无七营例，不允。三月，率兵往柳州至永福，闻马承荫复叛投降吴逆，暂驻桂林。五月，奏大兵分路进剿，总督金光祖破贼武宣，复县城。将军莽依图破贼陶登，定象州。臣由雒容进取柳州，马承荫率官弁六百六十余，兵七千三百有奇来降。八月，谕移驻南宁。十月，伪将军饶一龙等率伪官三十九、兵五百余以庆远府降。是月，命选所部兵付大将军赖塔进定云南
康熙二十年（1681年）八月，诏，率柳州、南宁闲驻兵还京。
康熙二十年（1682年）十二月十二日卒，年28岁。
曾祖父：爱新觉罗·舒尔哈齐，追封和硕庄亲王，清太祖努尔哈赤之同母弟。
祖父：爱新觉罗·济尔哈朗，和硕郑献亲王，舒尔哈齐第六子。
祖母：三娶福晋瑚尔哈苏氏，卓立克图他布囊之女。
母亲：庶福晋杭氏，翁普熙之女。
妾：邓氏，邓恒玉之女。
妾：蒋氏，蒋俊辅之女。
长子：阿克敦（1680—1682）， 康熙十九年庚申二月初一日卯时生，庶母邓氏邓恒玉之女，康熙二十一年壬戌五月二十三日亥时卒，年3岁。